自由电子激光器(FEL)近年来在强极紫外(XUV)脉冲横向结构控制方面不断取得进展，从首次演示相干XUV光学涡旋，到近期合成具有空间变化偏振和相位分布的全结构化庞加莱光束，使种子FEL成为构建XUV复杂光场并探索其与磁性、手性及拓扑非平庸系统相互作用的独特平台。基于此，意大利费米自由电子激光器与日本理化学研究所SPring-8中心的研究人员提出了一种新方法，用于生成具有独立可控轨道角动量(OAM)、偏振和时间间隔的超短极紫外激光脉冲对。该成果近日发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters)。
过去十年，自由电子激光器已成为在时间、频率、偏振和空间结构上调控强极紫外辐射的有力工具。其中，携带轨道角动量的结构化极紫外光束(即光学涡旋或扭曲光)因其对磁性纹理、手性和纳米尺度空间对称性的敏感性而受到广泛关注。然而，如何将这些结构化光束与飞秒级时间控制相结合，始终是一个尚待解决的难题。
新方案利用外部种子FEL中的滑移补偿技术克服了这一局限。该方法使用两个由小型磁偏转器隔开的锥形辐射器：啁啾紫外种子激光器先在短波荡器(调制器)中对相对论电子束进行定制能量调制，再经聚束偏转器转换为密度调制，随后电子束进入锥形辐射器。当电子束穿过辐射器时，会依次产生两个具有可调时间间隔的超短极紫外脉冲。仿真结果表明，每个脉冲的轨道角动量可独立控制，拓扑荷分别为-1、0和1的脉冲对均可实现，包括两个脉冲携带相反OAM和相反圆偏振的情况。所生成脉冲宽度仅约3飞秒，同时保持兆瓦级峰值功率。
图 1：产生两个具有可调 OAM 的延迟几飞秒 XUV 脉冲的方案。
与此前提出的超辐射等方法不同，该方案无需在FEL饱和状态下运行，装置更加灵活，更易在外部种子FEL设施中实施，同时可减少电子束的杂散自发辐射。研究人员还通过调节波荡器之间磁偏转环的强度，实现了从部分重叠到几十飞秒延迟的可控脉冲间隔，并保持脉冲强度平衡。在交叉偏振配置下，该方案天然支持超快时间尺度上的脉冲间偏振切换：辐射在两个脉冲之间从右旋圆偏振切换到左旋圆偏振，同时轨道角动量改变符号。
图 2：(a)时域、(b)光谱和(c)、(d)横向轮廓，展示了所提出的方案在交叉极化辐射器配置下，当延迟偏转器关闭时产生的极紫外脉冲对的分布情况——此时，会产生两个部分重叠、轨道角动量 (OAM) 和圆极化方向相反的脉冲。如图(d)所示，这在S1斯托克斯参数(描述线极化)的横向分布中表现为双臂螺旋。(e)通过增加延迟偏转器的强度，展示了脉冲间时延的可调性。
研究人员指出，利用可独立调谐轨道角动量生成延迟极紫外脉冲对的能力，将结构光研究拓展到了超快领域。通过比较材料和分子在可控时间延迟下对不同OAM态的响应，该方案可实现基于拓扑对比的时间分辨测量，涵盖磁涡旋、斯格明子织构、手性系统和超快对称性破缺动力学等方向。可调谐OAM、偏振切换与飞秒级时间分辨率的结合，也为圆二色性实验和耦合自旋轨道光-物质相互作用的研究提供了新的实验条件。该工作建立了一个多功能平台，用于构建强极紫外光的复杂时空结构，并探索其在飞秒时间尺度上与物质的相互作用。
