核材料自生产、加工或提纯起,放射性原子衰变的半衰期便开启隐秘倒计时。对追踪其来源的科学家而言,破译这一天然时钟对核实物质历史、支持全球安全至关重要。
近日,劳伦斯·利弗莫尔国家实验室(LLNL)研究人员与新墨西哥大学、密歇根大学合作者,在《放射分析与核化学杂志》发表新研究,提出测量核材料年龄的新方法。该团队借助工作温度0.01开尔文的超冷微量热计,通过测量钚 - 241(²⁴¹Pu)与其衰变产物镅 - 241(²⁴¹Am)的衰变率比,成功测定仅重26万亿分之一克、保存100天的钚样品年龄。
精确的核材料年代测定,有助于确定其制造或最后一次加工时间,在核法证和保障监督的样本来源调查中至关重要。国际原子能机构等组织可借此,结合其他测量数据,核实核材料是否符合各国申报内容,或识别未申报活动。
传统质谱法通过定量分析样品中钚 - 241和镅 - 241原子含量确定年龄,但同量异位素干扰影响分析精度,通常需昂贵且耗时的化学分离步骤。LLNL物理学家金建波称,质谱分析精确,但样品制备和实验室操作复杂;传统基于辐射的技术,如伽马射线或α射线能谱分析,操作简单,但样品量极少时精度降低。伽马射线能谱分析虽无需化学分离,但钚 - 241伽马射线辐射微弱,需大量样品才能获可靠结果。
低温衰变能量谱法(DES)与传统基于辐射的方法不同,即便对极微量钚也能高精度测量。它依赖LLNL的量子传感技术之一——磁微量热法(MMC),其传感器超灵敏,温度可冷却至接近绝对零度。放射性衰变释放能量致温度极小升高,引起材料磁性变化,量子磁力计可高精度测量。DES实验中,研究团队将钚样品嵌入微量热计,逐一测量衰变事件,以钚 - 241和镅 - 241比例为“放射性时钟”测定年龄,误差仅几天。

钚和镅放射性衰变升高金吸收体温度,热量传至磁微量热计传感器,改变其自旋引起磁通量变化,超导电路中的量子磁力计进行测量。稀释制冷机12小时内将微量热计探测器冷却至0.02K,以便快速分析样品。
金建波表示,这是一种全新方法,能100%效率直接计数单个核衰变,可通过提供独立、正交测量结果补充现有先进方法,提高可靠性。DES无需化学纯化,减少样品制备步骤,降低操作误差风险,不仅验证结果,还提供更快速分析和更高成本效益。
这些优势使MMC和DES成为核取证和保障措施的宝贵工具,助力组织以更少资源更快获取核材料关键信息。该研究获美国能源部LLNL支持,由能源部国家核安全管理局、国际核保障办公室、国防核不扩散研究与发展办公室及核法证联盟资助。