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阿贡实验室发现光可驱动钙钛矿材料中希格斯模式,实现非热方式调控对称性

美国能源部阿贡国家实验室的科学家利用超快激光脉冲驱动金属卤化物钙钛矿材料中的声子活动,首次在半导体中观测到希格斯模式——一种可改变材料晶体对称性的集体原子振动。研究成果发表于《自然材料》。

实验中所用钙钛矿晶体的显微镜图像。在激光照射下,该晶体发出图中所示的绿色荧光。图像中可见的晶粒长度约为几百微米。(图片由阿贡国家实验室提供。)

研究团队将一种名为丁基铵碘化铅的二维金属卤化物钙钛矿晶体暴露于超快激光脉冲下。当激光能量低于材料带隙时,不会产生电激发,仅能激发晶格振动。实验发现,晶体结构中的原子群开始围绕理想对称取向同步振荡,材料的带隙随之周期性增大和减小,即样品在不同晶体对称性之间反复摇摆。研究人员利用脉冲受激拉曼光谱检测到这一带隙振荡,并结合理论模拟确认了两种振动模式的相干叠加,即希格斯模式。

阿贡国家实验室科学家理查德·沙勒表示,这些耦合的原子振动使材料结构趋向更高晶体对称性的状态。博士后研究员Sraddha Agrawal指出,振荡引导材料趋向一种比基态对称性更高、带隙更小的状态,而这种状态仅靠加热无法实现。理论学家皮埃尔·达朗塞特解释,希格斯模式的相干振荡具有量子力学起源,当增加激光强度时,两个振荡频率保持不变且相位锁定。

研究团队认为,光诱导的希格斯模式为以非热方式调控材料开辟了新途径。博士后研究员阿尤什·舒克拉表示,若能在皮秒尺度上控制材料在导电态与绝缘态之间切换,有望将其应用于光开关和量子技术。Agrawal表示,下一步将尝试实现更高对称性状态,并探索其他光致相。

该研究由美国国家科学基金会和能源部基础能源科学办公室资助,实验在阿贡国家实验室纳米尺度材料中心完成。


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