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X射线研究揭示了硫化铅颗粒如何实时自组织

2021-08-10 10:09     来源:PHYS&ORG     德国电子同步加速器中心X射线

硫化铅纳米颗粒的大小约为 8 纳米(百万分之一毫米),最初排列成六边形对称的层。图片来源:汉堡大学,Stefan Werner

硫化铅纳米粒子所采用的结构在它们组装形成有序的超晶格时经常发生令人惊讶的变化。在德国电子同步加速器中心(DESY)的X射线源PETRA III 上进行的一项实验研究揭示了这一点。由格哈德·格鲁贝尔 (Gerhard Grübel) 领导的相干 X 射线散射小组的 DESY 科学家 Irina Lokteva 和 Felix Lehmkühler 领导的团队实时观察了这些半导体纳米粒子的自组织。结果已发表在《材料化学》杂志上。该研究有助于更好地了解纳米粒子的自组装,这可能导致显着不同的结构。

除其他外,硫化铅纳米颗粒用于光伏电池、发光二极管和其他电子设备。在这项研究中,该团队研究了粒子自组织形成高度有序薄膜的方式。为此,他们将一滴含有纳米颗粒的液体(百万分之 25 升)放入一个小细胞内,让溶剂在两个小时内缓慢蒸发。然后,科学家们在 P10 光束线上使用 X 射线束实时观察粒子在组装过程中形成的结构。

令他们惊讶的是,粒子所采用的结构在此过程中发生了多次变化。“首先,我们看到纳米颗粒形成六边形对称,这导致纳米颗粒固体具有六边形晶格结构,”Lokteva 报告说。“但随后超晶格突然发生变化,并显示出三次对称性。随着它继续干燥,该结构又发生了两次转变,成为具有四方对称性的超晶格,最后成为具有不同三次对称性的超晶格。” 这个序列以前从未被如此详细地揭示过。


硫化铅纳米颗粒的超晶格在干燥过程中呈现出六种不同的内部结构。图片来源:Lokteva 等人;材料化学,2021

该团队建议,只要颗粒表面被溶剂溶胀,六边形结构(六边形密堆积,HCP)就会持续存在。一旦薄膜干燥一点,其内部结构就会变为立方对称(体心立方,BCC)。然而,溶剂的残留物仍然保留在薄膜内的单个纳米颗粒之间。随着它的蒸发,结构又发生了两次变化(体心四方 BCT 和面心立方 FCC)。

正如 Lokteva 解释的那样,电影的最终结构取决于许多不同的因素。它们包括溶剂的类型及其蒸发速度、纳米颗粒的大小和浓度,以及围绕颗粒的所谓配体的性质及其密度。科学家使用术语配体来描述与纳米颗粒表面结合并防止它们聚集的某些分子。在研究中,团队为此使用了油酸;它的分子覆盖了颗粒,就像蜡一样,可以防止小熊粘在袋子里。这是纳米技术中一个成熟的过程。

“我们的研究表明,超晶格的最终结构还取决于单个纳米颗粒是被许多还是少数油酸分子包围,”Lokteva 报告说。“在早期的一项研究中,当配体密度高时,我们获得了具有 BCC/BCT 晶体结构的薄膜。在这里,我们专门研究了配体密度低的纳米颗粒,这导致了 FCC结构。因此,当使用纳米颗粒时,应该确定配体密度,这目前不是标准做法,”DESY 科学家解释说。

该团队指出,当涉及到其他材料时,这些观察结果也很重要。“硫化铅是一个有趣的模型系统,可以帮助我们更好地理解纳米粒子自组装的一般机制,”Lokteva 解释说。“大自然可以通过自组装现象提供具有各种有趣特性的纳米结构,我们现在拥有在构建这些结构时俯瞰大自然的工具。”



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