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X射线技术为相关金属提供了新线索

2021-08-19 11:49     来源:physicsworld     X射线布鲁克海文国家实验室

二次激发引发了复杂的衰变过程,在钡-铁-砷化物的光谱结构中显示出来。提供。K 吉尔莫

瑞士保罗-舍勒研究所(PSI)和美国布鲁克海文国家实验室(BNL)的研究人员首次采用了一种先进的X射线光谱技术来研究所谓相关金属的复杂电子特性。他们的发现可以帮助我们更好地理解量子材料,如磁体、多铁性材料和非常规超导体。

相关材料的名称来自于其电子的行为,它们之间的相互作用比传统材料中可能存在的要强烈得多。电子之间的这种耦合使得相关材料的物理学极为丰富,并有望在数据处理和量子计算中得到大量的应用,但这也使得它们在研究上具有挑战性。

RIXS揭示了电子关联性

由Thorsten Schmitt和Jonathan Pelliciari领导的研究人员一直在利用PSI的瑞士光源(SLS)的强烈和极其精确的辐射,用一种叫做共振非弹性X射线散射(RIXS)的技术来探测这些材料。在这里,软X射线从样品上散射,同时入射的X射线束被调谐,使其能量将电子从较低的电子轨道激发到较高的电子轨道。这个过程在较低的电子轨道上留下了一个 "空洞",它扰乱了系统并触发了各种电动力学过程。

在很短的时间后,低层电子轨道上的空洞被填补,X射线被重新发射出来。这种所谓的非弹性散射辐射的光谱包含了关于诱发的电动力学过程的信息,这反过来又提供了对被研究材料的电子结构的洞察力。

与所需计算的比较

虽然RIXS技术对相关绝缘体很有效,但它以前在探测相关金属时遇到了麻烦,因为在散射过程中发生了许多不同的电动力学过程。Schmitt说,这种复杂性使得在没有其他参考点的情况下很难解释来自相关金属的光谱。正如他的同事凯斯吉尔莫解释的那样,他们需要将他们的实验光谱与理论计算进行比较,然后才能令人满意地解释由配备有百米长光束线的同步加速器产生的数据。"迄今为止,这限制了对理论的严格测试和我们预测实验结果的能力,"吉尔莫说,他以前在BNL工作,现在在柏林洪堡大学。

吉尔莫继续解释说,一些最有趣的量子材料是通过掺入绝缘化合物使其成为金属材料而产生的。然而,这些材料的金属版本有如此多的电子和轨道,对典型的计算方法来说,模拟它们的处理成本太高。"他说:"绝缘材料的情况更简单,因为我们可以使用可以精确解决的模型计算--这对于金属来说是不可能的。Pelliciari补充说,早在20世纪70年代,就有人尝试描述金属和相关金属的RIXS过程,但由于缺乏实验数据,减缓了进一步的理论发展。

结合最先进的计算方法

最近,新的、更强大的计算工具的出现,加上新的仪器,使得首次将这些复杂系统的理论与计算结果进行比较成为可能。由PSI/BNL团队开发的技术以一种独特的方式实现了这一点。研究人员从他们使用密度泛函理论获得的电子结构开始,这是一个成熟的理论框架。然后他们使用一种称为多体微扰理论的不同方法来计算由X射线束产生的激发态。"通过这种方式,我们产生了RIXS光谱的第一个近似值,然后通过评估我们最初在扰动理论计算中忽略的对X射线激发的更复杂的相关反应来改进这个初始计算,"吉尔莫告诉《物理世界》,并补充说后一个步骤涉及实时依赖的密度泛函理论计算。他说,通过将一个电子的贡献与所有其他电子的协调反应相结合,他们可以克服之前缺乏预测能力的问题。

坏金属翻开新的一页

研究人员在钡-铁-砷化物上成功地测试了他们的技术,当一定数量的钾原子加入到钡-铁-砷化物中时,它就会成为一种非常规的高温超导体。他们利用X射线束将材料中铁原子的一个内部电子从基态激发到更高能量的价带。如前所述,这产生了进一步的二次激发,并引发了复杂的衰变过程,在光谱结构中显示出来。

"吉尔莫说:"我们的工作意味着,现在有可能通过对材料和对用共振X射线激发的光谱反应期间发生的电动力学过程进行完整的描述,来描述RIXS过程。 "这种实验和理论相结合的方法大大增强了我们利用RIXS对相关金属的迷人行为获得宝贵的新见解的能力"。



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