放射性废物：回收利用，迈向可持续发展的未来

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将放射性废物管理的概念与生命周期分析相结合，以实现循环经济。

放射性废物是核反应堆、燃料加工厂、医院和研究设施的副产品。它也会在核反应堆和其他核设施退役和拆除时产生。放射性废物的来源很多，包括核医学、核研究、核发电、核退役、稀土开采和核武器后处理。

在法国，分类是根据两个参数进行的：

1) 放射性水平：

放射性废物的放射性水平通常用贝克勒尔(Bq)每克或千克来表示。放射性废物有四种不同的活度水平：高活度(HA)、中活度(MA)、低活度(FA)和极低活度(TFA)。极低水平放射性废物的范围为 0 至 100 Bq/g，随后的类别中每个类别的初始活性增加(通常)三个数量级。因此，低放废物范围为 100-100,000 Bq/g，中放废物范围为 100,000-100,000,000 Bq/g，高放废物超过 10 8 Bq /g。

2) 半衰期：半衰期

以年、日、分或秒表示，量化了放射性核素初始活度减半的时间。半衰期阈值由 Cs-137 的半衰期定义，因此设定为 31 年。废物的区别在于主要放射性核素具有短周期(小于或等于 31 年)和长周期(大于 31 年)。对于前者，一般认为经过十个周期，即300年左右，放射性大大衰减。

图 1：法国的放射性废物分类，灵感来自 ANDRA 的分类(参考文献 3)

放射性金属废物是指含有金属成分的放射性废物。核电厂(NPPs)退役过程中，主要产生两类放射性金属废物，如反应堆压力容器(RPV)和相邻结构等反应堆部件中某些元素的中子活化引起的体积放射性;以及沉积在各种堆芯外组件表面上的表面放射性。4很大一部分金属废物是堆芯外的部件，例如传热管和热交换器管。不同类型的金属用于建造 NPP，包括不锈钢 (SS)、碳钢和镍合金。

金属可以通过多种方式在核反应堆中受到污染，例如腐蚀、辐射损伤和中子活化。由于金属暴露在反应堆环境中的高温、高压和腐蚀性化学物质中，可能会发生核反应堆腐蚀。5腐蚀产物 (CP) 是金属元素(钴、铁、镍等)在活化形式下直接释放或在通过中子通量时被活化。负责剂量率的主要 CP 是60 Co 和58 Co，其他的是51 Cr、54 Mn、59 Fe。6,7这些产品位于金属的腐蚀层中，这些金属的去污通常涉及去除金属表面的腐蚀层，同时对基体金属的侵蚀最小。

图 2：CORD 工艺原理，由 Hitachi-GE Nuclear Energy, Ltd. 修改(参考文献 13)

放射性废金属的去污方法有化学试剂去污、激光去污、电凝等几种。8使用化学试剂的此类去污方法之一是化学氧化还原去污 (CORD) 过程，这是一种世界知名的两步去污过程。9-11在第一步中，高锰酸根离子 (MnO 4 -) 用于氧化铬氧化物层并释放铬酸根离子。9,12在下一步中，添加草酸以将高锰酸根离子还原为水性 Mn 2+离子，并从合金表面溶解富含 Fe 和 Ni 的氧化物层。9,12整个过程如图 2 所示，每个步骤持续三到六个小时，并且可以重复多次。

然后可以用离子交换树脂处理溶液以提取溶解的金属14或可以进行沉淀过程以沉淀金属并减少树脂的使用，进一步减少放射性废物9而剩余的草酸通过添加H 2 O 2 在存在紫外线/加热的情况下。

图 3：CORD 工艺在 SS-316 上的应用(参考文献 9)

图 3 显示了优化的 CORD 工艺在替代 SS-316 样品上的应用。可以看出，需要三个循环的 CORD 工艺，每个步骤三个小时，才能完全去除裸露金属表面的氧化层。

去污活动往往会在 CORD 过程中产生大量放射性废物和液体废物，因此将生命周期分析 (LCA) 的概念与去污相结合将促进可持续的解决方案。LCA 是一种用于评估产品整个生命周期对环境影响的方法，包括原材料的提取和加工、制造、分销、使用、回收和最终处置。

注意：这项工作是在 PREDIS 欧洲项目下进行的。根据第 945098 号协议，该项目已获得欧盟 Horizo​​n 2020 研究与创新计划的资助。