近日，兰州大学稀有同位素前沿科学中心、核科学与技术学院刘作业教授团队在《Journal of the American Chemical Society》(JACS)发表最新成果，提出“时空介质协同调制激光诱导击穿光谱”(TSMM-LIBS)新方法，并结合基质稀释策略，首次在LIBS技术中同时实现锂双线结构及其同位素位移峰的完整分辨。该成果破解了严重自吸收效应和等离子体展宽长期掩盖微小同位素位移(约15皮米)的难题，为核聚变能源系统中氚增殖材料以及核裂变反应堆冷却剂的同位素高精度原位检测提供了新的技术路径。
在全球推进能源低碳转型和应对气候变化的背景下，清洁核能技术的重要性日益提升。锂同位素的高精度分析对核工业具有关键意义：在核裂变系统中，它关系到冷却剂安全控制;在核聚变系统中，它又是实现氚燃料原位增殖和维持燃料循环的重要基础。因此，发展适用于复杂核环境的锂同位素快速、准确、原位检测技术，已成为先进核能系统建设中的重要需求。
传统同位素分析通常依赖电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、热电离质谱(TIMS)等技术，这些方法在地球化学等领域应用广泛，但在核工业场景中面临诸多限制。核材料常具有高放射性，直接进样可能造成仪器污染并增加人员辐射风险;同时，样品基体复杂，分离纯化难度高;此外，核保障制度对敏感材料取样和离线分析有严格限制，使传统实验室检测方法难以满足现场、实时和远程分析需求。
激光诱导击穿光谱(LIBS)具备远程检测、快速响应、实时在线监测以及适应强辐射环境等优势，被认为是核工业现场分析的重要技术方向。然而，在锂同位素检测中，传统LIBS面临突出瓶颈：锂的特征谱线670.776纳米极易发生严重自吸收，导致谱线畸变;而锂同位素位移仅约15皮米，极易被等离子体展宽和自吸收效应掩盖。此前国际上尚未实现在LIBS中同时完整分辨锂D₂线、D₁线及其内部同位素分裂。
针对这一难题，刘作业教授团队提出TSMM-LIBS技术方案，从时间、空间和介质环境三个维度协同调控实验参数，对激光诱导产生的高温稠密等离子体核心进行主动调制，从源头抑制自反转效应。研究团队还首次定义“自反转指标”(SRI)，用于定量表征谱线自反转程度，并提出翼侧恢复算法结合比尔—朗伯定律，将高度畸变的吸收凹陷转化为有效发射峰，从而建立了从畸变信号中提取同位素信息的新策略。
作为研究的核心突破，团队首次在LIBS光谱中同时观测到锂同位素三重特征峰，分别为670.776纳米(⁷Li D₂线)、670.791纳米(⁷Li D₁与⁶Li D₂线)和670.807纳米(⁶Li D₁线)。在时空介质协同调制与基质稀释策略共同作用下，光谱半高宽被压缩至25.65皮米，斯塔克展宽降至3.87皮米，成功实现亚多普勒光谱分辨率，使激光诱导等离子体发射源品质接近空心阴极灯的本征发射水平。
在定量分析方面，团队基于洛马金—谢弗公式和量子力学能级跃迁原理，建立了自吸收校正有效浓度模型(ECM-SAC)。交叉验证结果显示，优化后的光谱强度比670.776/670.807纳米具有优异定量性能，交叉验证均方根误差低至0.041，性能偏差比达到6.561，显著高于行业通常认为具备优秀预测能力的标准。该模型在固态Li₂TiO₃氚增殖陶瓷和液态锂溶液样品中均表现出良好适应性，可在宽同位素丰度范围内实现高精度分析。
这项研究建立了面向核工业场景的远程、原位、快速、高精度锂同位素分辨分析框架，对核材料循环管理、聚变堆氚增殖材料实时监测以及裂变反应堆冷却剂安全控制具有重要应用价值。论文题为“Time-Space-Medium Collaboratively Modulated LIBS Combined with Matrix Dilution: From Self-Absorption to Isotope Discrimination of Lithium”，兰州大学核科学与技术学院工程硕博士专项博士生赖致杭为第一作者，刘作业教授为唯一通讯作者。研究得到国家自然科学基金、中核领创项目等支持。
