近期，中国科学院高能物理研究所中国散裂中子源缪平团队与松山湖材料实验室阿秒科学中心陈朝宇团队、中国科学院物理研究所王志俊团队、中国科学技术大学陈仙辉/王震宇团队、大连理工大学蔡永青博士等合作，首次从实验上给出了轨道序存在的确凿实验证据。相关结果以“Surfaced-orbital order in an intermetallic compound”为题于2026年6月29日发表于Nature Physics上(https://www.nature.com/articles/s41567-026-03359-4)。
轨道序是一个历史悠久的概念，可以追溯到20世纪30年代，尤金·维格纳(Eugene Wigner，1963年诺贝尔物理学奖得主)运用群论描述了对称性强制的能量简并。根据定义，轨道序是一种自发的对称性破缺相，其中电子的局域占据轨道以周期性模式排列，导致轨道间能带简并的破除，类似于磁有序结构中自旋的有序排列和自旋劈裂。在凝聚态物理漫长的发展历程中，轨道序在众多物理现象的演生中扮演着基础性但又难以明确界定的角色。然而，轨道序的主导作用和决定性特征从未被明确证实。强关联物理学长期以来一直受到以下疑问的困扰：轨道序是否能够主导量子态或驱动相变，以及是否存在能够明确揭示轨道序特征的实验方法。
在本工作中，团队明确地证明了在单晶Tb2CoAl4Ge2中存在由Tb 5d轨道形成的轨道序。结合系统性的线二色性角分辨光电子能谱(ARPES)、空间分辨ARPES、扫描隧道显微镜/扫描隧道谱(STM/STS)、高分辨中子衍射、第一性原理计算和平均场理论分析，团队提供了铁轨序存在的确凿能谱证据，并进一步证明轨道序驱动了表面向列相转变(图1)。其中，高分辨中子衍射实验在中国散裂中子源(CSNS)高分辨中子衍射仪(TREND)开展。部分角分辨光电子能谱(ARPES)测量数据在高能同步辐射光源(HEPS)的ID41高分辨纳米电子结构线站获得，该线站是HEPS首批十五条线站之一。此项工作也是中国散裂中子源与高能同步辐射光源两大科学装置联合支撑的重要成果。
图1：Tb2CoAl4Ge2的相图
该材料晶体结构由Tb, Co, Al, Ge四种元素原子层在晶格c方向堆叠而成(图1)。团队在该材料的表面利用ARPES发现了额外的表面态能带结构。如图2a所示，表面态的费米面呈现出明显的电子向列相特征，即面内四重对称性破缺为二重对称性，并在能带上体现出各向异性。平均场理论模型分析表明这些实验特征来源于表面态自发形成的铁轨序，该对称性破缺相导致表面态电子的dxz/dyz轨道产生能带劈裂，导致电子只占据一种轨道，而另外一种轨道近乎全空(图2b)。进一步，线二色性ARPES结果显示，在M点附近的表面态呈现均一的二色性信号 (图4a)，直接证明了铁轨序的存在。
图2：Tb2CoAl4Ge2的电子结构特征(a)与铁轨序模型(b).
高分辨中子衍射(见图3)表明材料的长程磁有序来源于Tb原子(4f轨道)，在温度22 K 以下发生多个复杂反铁磁相变，并同时发生细微的晶格畸变，由四重对称性(四方空间群I4/mmm)破缺为二重对称性(正交空间群Fmmm)。该发现一方面证明体态电子结构的对称性破缺源于磁性及晶格对称性破缺，另一方面证明表面态的铁轨序与体态的磁性/晶格对称性破缺无关。
图3：Tb2CoAl4Ge2的高分辨中子衍射图，晶格峰劈裂(a)，磁衍射峰(b)，磁相变与晶格相变温度(c-e).
为了进一步探究表面态向列相的起源，团队开展了高精度的STM/STS和低能电子衍射研究。结果表明，样品表面不存在可分辨的结构畸变，排除了向列相的结构起源。同时，准粒子干涉图案(图4b)可以与费米面的特征结构(图4c)进行一一对应，且四重对称性破缺特征不受外加磁场影响，基本排除了向列相的磁性起源，有力了证实了轨道序的物理图像。
图4：Tb2CoAl4Ge2的线二色费米面(a)、准粒子干涉图案(b)与费米面(c).
该工作汇聚了多个研究团队的力量，融合了多种实验与理论手段，最终得以顺利完成。中国科学院高能物理研究所中国散裂中子源缪平团队负责高分辨中子衍射的测量与分析，缪平研究员以及其博士后郑文根分别为该论文的共同通讯作者和共同第一作者。松山湖材料实验室阿秒科学中心陈朝宇团队设计并主导整个研究过程。中国科学院物理研究所王志俊团队提供了理论与计算支持。单晶样品由南方科技大学梅佳伟课题组制备。能带结构测量基于位于上海光源、合肥国家同步辐射实验室、北京高能同步辐射光源、日本广岛大学，日本高能加速器研究机构、西班牙 ALBA 光源等地的光电子能谱仪线站开展。STM/STS测量由中国科学技术大学陈仙辉/王震宇课题组开展。低能电子衍射测量基于中国科学院物理研究所朱学涛/郭建东实验室设备完成。
