大气硝态氮来源的同位素示踪研究取得新进展

工业革命以来，人类活动导致陆地大气系统的活性氮快速持续增加，现已成为最突出的全球性环境问题之一。其中，以燃煤和机动车尾气为主的化石源氮氧化物(NOx)排放被认为是大气硝态氮(NOy)污染和沉降通量增加的主要原因。但是，由于地表微生物氮循环和生物质燃烧等产生的非化石源NOx的排放强度及其对大气NOx的贡献难以约束，导致陆地大气化石和非化石源NOx的相对贡献尚不确定，总NOx排放量不清楚，这影响大气NOx减排策略的制定、沉降量清算和模拟，以及氮沉降生态效应的评估。

上世纪五十年代，降水硝酸根(w-NO³_-的氮稳定同位素(δ_¹⁵N_^w-NO3-)开始被用于大气NOx来源示踪，至今特别是2000年以来，已在东亚、欧洲和北美三大高氮排放区开展了大量观测(图1)。然而，由于缺少约束NOx与w-NO³_-之间氮同位素效应(∆)的方法，阻碍了大气NOx来源同位素示踪的发展。近年，天津大学地科院刘学炎等利用氮、氧同位素(_¹⁵N、_¹⁷O)构建了基于过程的∆值和大气颗粒物NOx主要来源贡献的计算方法(Liu et al. 2017 Environ. Pollut. 230: 486-494; Song et al. 2019 Environ. Pollut. 248: 183-190; Wang et al. 2019JGR-Atmospheres. 124: 4174-4185; Song et al. 2020 Sci. Total Environ. 701: 134515; Liu et al. 2020 ES&T Letters 7: 227-233)。最近，他们构建了w-NO³_-的∆值的评估方法(图1)，分析了东亚、欧洲和北美δ_¹⁵N_^w-NO3-值的时空变化及其驱动因素，发现东亚较高的燃煤量导致其δ_¹⁵N_^w-NO3-值高于欧洲和北美，近20年内δ_¹⁵N_^w-NO3-的年际变化趋势主要反映各地区主要国家化石NOx排放的变动，三个地区的非化石源NOx贡献分别为57±13%(21.6±16.6Mt/yr)、54±13%(7.4±5.5Mt/yr)和53±13%(21.8±18.5Mt/yr)(图1)。该研究揭示非化石源NOx的排放强度被低估，并评估了其排放量，更新了区域NOx排放总量(图1)，为制定大气NOx减排策略、评估NOy沉降量及其生态环境效应提供了同位素地球化学新证据。该研究以“Important contributions of non-fossil fuel nitrogen oxides emissions”为题，于2021年1月11日在Nature Communications上发表，论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-20356-0。中国农业大学刘学军、美国普渡大学Greg Michalski和布朗大学Wendell Walters等参与了该项研究。

上述研究致谢国家自然科学重点和优青基金(41730855, 41522301)、国家重点研发课题(2017YFC0210101,2016YFA0600802)等项目的资助。

 
 

图1. 降水硝酸根来源的同位素分析