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X射线观测固态氢结构:极高压下的氢

X射线 拉曼光谱仪
发布:2020-04-23 11:57:42    
人们对氢在极高压下的性质知之甚少。现在有实验揭示了氢在高压下分子排列的关键细节。

氢是宇宙中最丰富的元素。我们对天体的认识,依赖于对这种元素在极端温度和极端压力下的性质的了解,譬如太阳的成分约75%是氢[1]。在实验室复制这些条件是非常具有挑战性的,就连低温下氢的高压相结构也是一个悬而未决的问题。吉诚[2]等人在《自然》杂志上发文,报道了在前所未有的压力下探测氢结构的实验,结果揭示了一种六边形紧密排列的分子结构。

氢原子由一个质子和一个电子组成,虽然它很简单,但是氢的高压相却丰富且复杂。氢在常温常压下是一种电绝缘体,但在极端压力下会变成一种金属[3]——譬如这种状态可能帮助生成木星的磁场。此外,理论研究表明,金属氢可能会表现出许多奇异现象,如高温超导[4](零电阻导电)或超流现象[5](零摩擦流体流动)。

在过去的几十年里,通过将压力增加到远高于地心处的压力,人们发现了氢的多个固态相。这些实验都用到了金刚石对顶砧:先将氢样品放入薄箔密封垫中,然后用螺丝将密封垫固定在两个金刚石之间,即可对样品中心施加极端压力。

分析压缩样品的主要方法包括研究组成分子如何吸收红外光(红外光谱仪),或观察它们如何散射光线(拉曼光谱仪)。这些方法让我们可以洞悉分子的结构。过去的研究已经揭示,随着压力的增加,氢从一种晶状固体(其中所有的分子具有相似的键长),转变成一种混合相(不同键长的分子共存其中)[6,7]。实验结果与理论模型一致[8]。

检测材料长程有序性的主要技术是X射线衍射,原理是晶体中电子散射的X射线会相互干涉。由此产生的衍射图包含亮点——对应相长干涉;以及暗点——来自相消干涉。许多重要的科学发现,包括DNA的双螺旋结构,都得益于X射线衍射技术。

可惜到目前为止,利用这项技术来研究高压氢,都被证明是太具挑战性了。一个主要的难点是,电子散射X射线的能力随着组成材料的原子的质量的降低而降低。氢是最轻的元素,产生的信号特别微弱。因此,很难区分氢样品中电子散射的X射线和周围由重元素(如钨或铼)制成的密封垫所散射的X射线。另一个挑战是,用于给样品施压的金刚石在暴露于X射线的情况下,容易破裂,导致压力损失。

由于这些困难,氢的X射线衍射研究以前最高只能达到190吉帕斯卡[9](约为标准大气压的190万倍)。这大约只是氢在金刚石对顶砧上所能承受的压力的一半,还不足以研究氢元素最奇异的一些相态,比如混合相。

吉诚和他的同事们巧妙地解决了这些挑战,在长达5年的时间里,利用高达254吉帕斯卡的压力,进行了100多次实验。为了增加氢产生的信号与周围环境的信号的对比,他们用的密封垫是由比钨和铼轻的元素制成。作者还通过特别的实验设计,在钻石不可避免地破裂之前的那段短时间内产生了有用的数据。

研究结果揭示了氢分子在三种高压固相(包括混合相)中的长程结构。在这三种固相中,氢分子呈六角密积结构(图1),以六角棱镜的形状匀称排列。不仅如此,增加压力会挤压棱柱体,使其变得越来越扁,越来越宽。

图1极端压力下的氢结构。吉诚等人的研究结果[2]表明,氢的三个高压固相中的分子均为六角密积结构。这张图是每个分子中两个不断移动的质子可能位置的快照。它还显示了每个分子中两个电子的电荷密度(从许多快照中取平均值)。

不过,仍有一些问题有待解答。与所有比氦重的元素不同,氢没有紧密结合在原子核上的电子,氢分子中的电子位于分子键中。因此,这些电子对X射线的散射不能用来直接探测原子核在分子中的位置或分子的取向,而是探测分子键的位置。

因此,吉诚等人的X射线研究结果需要与其他实验技术相结合,例如红外光谱和拉曼光谱,也可以包括核磁共振光谱——该技术直到去年方能适用在上文所研究的极端压力下[10]。将这些实验结果与理论模型相结合,将使高压氢相的完整表征成为现实。

在此次X射线研究中所达到的压力对应于电绝缘分子氢。在接下来的几年里,实验的重点可能会放在更高的压力上。然而,对X射线技术来说,在氢元素会转向原子化和金属化的压力下开展研究,将是一个挑战。在此相态下,电子不再处于分子键中;相反,结构中所有原子共享电子,因此不知道相应的X射线衍射图会是什么样子。对宇宙中最轻、最丰富的元素的研究将迎来激动人心的时刻。

参考文献:

1.Lodders, K. Astrophys. J. 591, 1220–1247 (2003).

2.Ji, C. et al. Nature573, 558–562 (2019).

3.Dias, R. P. & Silvera, I. F. Science 355, 715–718 (2017).

4.Ashcroft, N. W. Phys. Rev. Lett. 21, 1748–1749 (1968).

5.Bonev, S. A., Schwegler, E., Ogitsu, T. & Galli, G. Nature431, 669–672 (2004).

6.Eremets, M. I. & Troyan, I. A. Nature Mater.10, 927–931 (2011).

7.Howie, R. T., Guillaume, C. L., Scheler, T., Goncharov, A. F. & Gregoryanz, E. Phys. Rev. Lett.108, 125501 (2012).

8.Pickard, C. J. & Needs, R. J. Nature Phys. 3, 473–476 (2007).

9.Akahama, Y. et al. Phys. Rev. B 82, 060101 (2010).

10.Meier, T. et al. Phys. Rev. X9, 031008 (2019).

原文以X-rays glimpse solid hydrogen’s structure为标题发表在2019年9月25日的《自然》新闻与观点版块

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