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国外重点国家同位素生产堆概述

同位素生产堆 核武器 反应堆辐照
发布:2020-11-04 11:47:09     来源:高端装备产业研究中心

同位素是生产核武器、进行医疗诊断、探索外天空所必须的材料。钚-239、氚、铀-235、铀-238是制造核武器的材料,铀-238还可以用来制造贫铀弹;钴-60、碘-131、氙-133、铱-192、锝-99m等主要用于放射性治疗和诊断显影;钚-238用来制造空间探索用的同位素电源。同位素的生产主要有反应堆辐照和回旋加速器生产两种方法,人们所用的大部分同位素是通过反应堆辐照生产的。

1.美国高通量同位素反应堆(HFIR)

HFIR是位于美国橡树岭国家实验室的一种压壳式高通量阱式反应堆。HFIR设计的最初目的是生产用于研究、工业和医学应用的252Cf等超钚元素,而超钚元素的半衰期短,中子通量如果低于1*1015n/cm2*s,就难以得到足够数量的这些元素。HFIR的最大热中子通量为5*1015n/cm2*s,在设计建造之初就成为世界上稳态中子通量最高的高通量堆之一。后来, HFIR主要任务发生变化,现在主要用于中子散射研究、同位素生产、聚变能源的研究等多个领域。美国空间同位素电源所用的钚-238是在HFIR中生产的,此外它也可用于核武用氚的生产。

HIFR设施

HFIR于1965年首次临界,1966年开始运行,额定运行功率为100MW。1986年,由于反应堆压力容器的辐照损伤大于预期,导致反应堆压力容器在设计寿命结束之前,就达到了相关安全运行标准的辐照损伤极限,因此HFIR被迫关闭,以便对其进行审查与评估。1989年,HFIR重启,为了降低压力容器的辐照损伤,也为了满足实验等中子通量大小要求,兼顾上述两种考虑,重启后的反应堆功率降为85MW,最大热中子通量降为2.3*1015n/cm2*s,反应堆压力容器的寿命得以延长至2040年。而作为阱式堆,HFIR连续运行周期大概在19-26天之间,比相同中子通量的非阱式堆的连续运行周期长得多。

2.美国商用产氚堆(瓦茨巴1号机组)

冷战结束后,美国产氚产钚反应堆陆续关闭。目前生产核武器用氚的只有瓦茨巴核电站1号机组。

氚在自然界中的含量极低,必须人工生产。目前世界上氚生产方法主要有三种:一是利用研究堆和钚生产堆产氚,即在堆芯辐照铝-锂-6合金靶,6Li吸收中子后生成氚,之后在较低温度下提取氚;二是利用重水产氚,重水反应堆运行时,重水吸收中子后生成氚,再通过化工工艺提取氚;三是利用商用轻水堆产氚,即在堆芯辐照偏铝酸锂-6陶瓷靶——“可燃吸收剂棒”(TPBAR,尺寸与反应堆低浓铀燃料棒相同),6Li吸收高能中子生成氚。其中,商用轻水堆产氚技术是美国上世纪末研发的最新产氚方法。

目前美国的产氚流程

商用轻水堆产氚的流程主要包括三个阶段:第一阶段,9个月,“可燃吸收剂棒”经西屋公司制造后,运至瓦茨巴1号商用轻水堆;第二阶段,18个月,将“可燃吸收剂棒”装人反应堆辐照,6Li吸收高能中子生成氚,氚被棒中的吸收剂捕获;第三阶段,6个月,将辐照后的“可燃吸收剂棒”卸出,冷却后运至氚提取工厂,氚在高温加热和真空处理条件下从吸收剂中释放出来,再经纯化分离,得到高纯氚。

瓦茨巴1号机组采用的是西屋四回路压水堆,功率为1100MW,1996年开始运行,运行许可期限至2035年。2003年10月,240根可“燃吸收剂棒”插入瓦茨巴1号商用轻水堆中,经过18个月的辐照期,2005年4月卸出。2007年1月,萨凡纳河场址的氚提取设施首次成功提取氚。目前,美国能源部一直利用瓦茨巴1号核电站产氚,每批辐照704根靶件。

瓦茨巴核电站外景图

2015-2016年,美国能源部会与田纳西流域管理局对氚存量和需求进行了详细的评估,包括氚填充量和核武器库存(规模、弹头、类型和准备状态等)。能源部预计,为补充库存,今后产氚需求最高时,需要在18个月内生产2800g氚。目前704根靶件的产氚量不足高峰需求的1/4。为此,能源部决定分阶段提高产氚能力。第一阶段(2017—2019财年),增加瓦茨巴1号反应堆的装载量至1504根,氚产量翻一番。第二阶段(2021—2025财年),启用第二座商用轻水堆,首批装400根,分步增至1504根。至2025财年,两堆共装3008根,氚产量是当前的4倍以上。2060年前,装载量将增加到最多5000根。

3.医用同位素生产堆(MIPR)

医用同位素生产堆(MIPR)属水均匀反应堆,最早是在1992年由美国Babcok&Wilcox(B&W)公司的Chopela和Ball提出的。B&W公司设计的MIPR堆(结构示意图见下图)以20%的浓缩铀为燃料,铀含量为117g/L。MIPR堆芯容器为铝制带散热片的圆筒体,体积为100L(直径450mm,高750mm),堆芯容器以及套管材料耐酸、耐压和抗辐射。

MIPR的堆芯

整个反应堆堆芯浸入在3m×3m,高7m的水池中。堆芯顶部有阶梯状铝制套管可供插入控制棒,顶部的小管可以用来添加和转移溶液,顶部还有导管与气回路连接。堆芯运行温度为50℃,运行产生的热量通过容器表面带走,由水池吸收(水池温度为22℃)。堆芯内外表面均装有散热片以增加热交换能力,热量也可以使用内置冷却盘管带走。MIPR的停堆可以通过插入固体中子吸收剂(如碳化硼)来实现。

MIPR结构示意图

燃料溶液中的235U在反应堆运行中裂变生成99Mo、131I等放射性核素。以200kW功率运行24h可以生产99Mo2000Ci。反应堆运行24h后进行产品的提取,燃料溶液由泵驱动通过产品提取柱吸附99Mo后返回堆芯。吸附在产品提取柱上的99Mo经过解吸后进入产品纯化柱进行纯化,最后得到的产品能符合药典要求以供市场需要。235U燃耗约为1.2g/(MWd),以200kW运行每天的燃耗约为0.24g,应定期补偿235U燃耗损失。燃料溶液在提取医用放射性核素后循环使用,并且在运行到一定时间后要进行燃料溶液的纯化处理,以去除溶液中累积的长寿命裂变产物和中子毒物。将产品提取柱换成净化柱即可进行燃料溶液净化,燃料溶液通过净化柱可以达到净化目的。

MIPR的同位素提取系统

MIPR运行中产生的气体主要是燃料溶液中水辐照分解产生的氢气和氧气,另外235U裂变的一些产物也是气态。运行中产生的气体由堆芯顶部导管进入气体回路。辐照分解的氢气和氧气在气体回路中通过催化剂复合,生成的水再通过喷淋返回堆芯。裂变气体中的氪、氩和碘可以用活性炭或其他吸附剂吸附,其中的131I,以及氪衰变生成的89Sr都是重要医用放射性核素,经过提取纯化后可供应市场。

这种新的放射性核素生产堆得到行业内的广泛关注和重视。多国家都对同时生产99Mo、89Sr、131I的均匀性溶液堆加紧了研究工作。但至今公开报道的医用同位素生产堆只有俄罗斯的ARGUS堆,其基本参数如下表所示。

2014年7月,库尔恰托夫研究所(Kurchatov Institute)的阿格斯(ARGUS)研究反应堆以低浓铀达到临界状态,成为俄罗斯第一座转化反应堆。ARGUS是一种水性均质反应器,在22升UO2SO4水溶液中使用了1.71千克的90%高浓铀(HEU)。

库尔恰托夫研究所的反应堆具有20kW的热输出功率,目前正在开发在该反应堆中生产锶-89和钼-99的技术的可行性研究。在比利时国家放射性元素研究所进行的产生的同位素分析表明,ARGUS生产的钼-99样品具有极高的放射化学纯度,即样品中的杂质含量比允许限值低2-4个数量级。

4.澳大利亚OPAL反应堆

澳大利亚OPAL反应堆是一个20兆瓦(MW)池式研究核反应堆,于2007年4月正式运行,取代了其前任HIFAR反应堆,成为澳大利亚唯一的研究用核反应堆。它位于悉尼郊区新南威尔士州卢卡斯高地的澳大利亚核科学技术组织(ANSTO)研究机构内。

OPAL反应堆

反应堆堆芯由16个低浓板型燃料组件组成,位于水下13米的(43英尺)开放的池中。轻水(标准H2O)用作冷却剂和调节剂,而重水(D2O)用作中子反射器。中子反射器的目的是提高反应堆中子的经济性,从而增加最大中子通量。

OPAL是ANSTO设施的核心,提供放射性药物和放射性同位素生产、辐照服务(包括硅的中子掺杂)、中子活化分析和中子束研究。OPAL能够生产用于核医学治疗的放射性同位素,产量是旧的HIFAR反应堆的四倍。

5.荷兰HFR反应堆

HFR位于荷兰佩腾(Pattern),于1961年开始运行,是一座45MWt、采用轻水作为慢化剂和冷却剂的反应堆。该堆主要用于生产医用同位素,可满足欧洲60%以及全球30%的医用同位素需求。此外,该堆可被用于开展国际核能研究。

2008年8月,由于冷却循环管道发生变形(壁厚由最初设计时的9.5mm变薄为3~4mm),HFR的运营者核研究与咨询集团(NRG)暂时关闭了这一反应堆。

不幸的是,该堆关闭的同时,世界上为数不多的其它医用同位素生产堆也因检修或换料而停堆。这导致全球范围内广泛用于诊断目的的短寿命同位素锝-99m的短缺。因此,荷兰政府于2009年2月12日批准了重新启动该HFR的特别申请,政府当局还规定,重启不应耽误HFR在长期内所需的检修,预计HFR会一直运行到2024年。

荷兰HFR反应堆

由于HFR年久失修,荷兰将建造一座新的“帕拉斯”研究堆,取代HFR。新反应堆将由Ichos企业联盟设计和建造。Ichos由阿根廷Invap公司、荷兰TBI控股公司旗下的Croonwolter&dros公司和Mobilis公司组成。相关方面在2018年1月24日签署了合同,准备阶段经费为4000万欧元,后续工作将达数亿欧元。

“帕拉斯”反应堆将采取“池中罐”设计,其热功率大约为55兆瓦,并且能够比HFR更高效地利用中子。该设计将在未来几年内进一步开发和优化,然后再提交监管机构审批。设计、建造和调试大约需要10年时间。反应堆运行寿期预计至少40年。

6.法国OSIRIS反应堆

OSIRIS反应堆位于SACLAY研究中心,是1座游泳池型的研究堆。该堆以水作为慢化剂、冷却剂和生物屏蔽层,反应堆热功率为70MW,1966年达到首次临界,1968年达到最高运行功率。

OSIRIS反应堆

该堆的主要任务是对燃料和材料进行辐照,也生产放射性同位素,进行单晶硅的辐照以及进行中子活化分析。2006年,它完成了163天的辐照任务,生产了124管医用铱-192,辐照了2400kg硅和189个99Tc靶件。

总结

反应堆辐照是生产同位素的主要方法,各国为了维护国家安全、保障人民健康都建造了数量不等的同位素生产堆。其中以美国的HFIR、俄罗斯ARGUS、澳大利亚OPAL等最具代表性。这些反应堆大都采用池式设计,堆芯浸没在水中,利用轻水或重水作为慢化剂、冷却剂和反射层,堆内设置实验辐照区域,用于辐照靶材制取同位素。这些反应堆生产的钚-239、氚、锶-89、铱-192、锝-99m等同位素广泛应用于军事、能源、医疗等各个领域。

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