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核电厂废金属熔炼循环再利用实践浅析

固废处理核废料 辐射污染 中子活化 放射性核素
发布:2021-01-28 09:13:10     来源:CNEA核能协会

一、引言

核电厂运行期间产生大量废金属,包括废旧设备、管道和结构组件等。据统计,单台百万千瓦机组一年产生的废金属约为4t-5t。随着我国核电机组不断投入运行,核电机组的运行、维护及退役过程中将产生大量放射性废金属。截至2020年12月,我国已运行18个核电厂,共48个反应堆,累计产生的废金属质量约为1600t。这些废金属出路不明,目前集中贮存在核电厂内,不仅存在辐射风险和交叉污染风险,而且还因尺寸规格不一,不易收集,核电站的库存压力越来越大,无法满足需要。放射性废金属的安全暂存及处理已成为我国核电厂运行过程中重点关注的问题。

放射性废金属本身是资源,如果作为放射性废物进行处置,不仅浪费资源,而且影响处置安全,增加处置代价。根据国际上对放射性废金属的处理实践,熔炼循环再利用是处理核电等行业产生的废金属的有效手段。该方法通过对废金属进行熔炼,完成去污、减容后进行再利用,不仅实现了放射性废物最小化,而且取得了社会和经济的双重效益。然而,我国目前只有废金属解控标准,对于高于解控标准的废金属,尚未系统地开展研究,无相关安全要求,缺乏相关的标准和限值。

为推动我国核电厂废物再循环再利用工作,本文调研国内外废金属熔炼再循环再利用的技术路线、相关限值及安全要求,为国家有关部门决策提供有说服力的研究成果和参考依据,推进我国核电厂废金属熔炼再循环再利用工作的开展。

二、废金属产生及特性

废金属产生来源

核电厂运行产生废金属的放射性特性与其污染类型密切相关。基于对我国在运核电厂废金属来源的调查,核电厂废金属的辐射污染类型主要分为三类。

1.中子活化的反应堆组件和结构材料

中子对反应堆构件和结构材料的活化作用是反应堆运行的正常结果。中子与不锈钢、碳钢和混凝土的成分在反应堆容器内部及周围的相互作用导致了放射性核素的产生和较高的放射性活度。由于中子活化产生的放射性核素主要包括Cr-51、Mn-54、Fe-55、Fe-59、Co-58、Ni-59和Ni-63。在暴露于中子通量的材料中,各种放射性核素的比活度变化很大,其依赖于母核素的浓度及其中子截面、放射性核素的放射性半衰期、给定位置的中子通量强度以及中子暴露持续时间。所有的中子活化金属/材料都包含在反应堆压力容器、容器内部、内部的结构组件和混凝土生物屏蔽内。

2.受污染的管道和设备内表面

来自与反应堆冷却剂接触的结构材料的活化腐蚀产物和燃料泄漏的裂变产物,在设备操作期间造成反应堆主冷却水的放射性污染。虽然大多数污染物通过过滤和净化后可再利用,但仍有一小部分留在冷却剂中。随着时间的推移,一些污染物( 主要是中子活化的不溶性腐蚀产物 )倾向于沉积在设备和管道系统的内表面上。所得到的金属氧化物层主要由铁、铬和镍组成,其中钴、锰和锌的含量较小,但放射性显著的活化腐蚀裂变产物通过电厂中的放射性液体系统传输,在管道和设备的内部表面形成金属氧化物。这样的污染多是致密表面污染。

3.受污染的设备和结构部件的外表面

系统部件的外表面以及地板、墙壁和结构部件在核电站的运行期间,受到来自反应堆冷却剂的放射性物质泄漏或溢出的污染。尽管大多数液态污染物仍然局限在泄漏或溢出物附近,但是一些污染物可能通过物理接触而转移。当污染物变成气溶胶并被动沉降时,会发生更广泛的外表面污染。空气污染物也是供暖、通风和空调系统(HVAC)中的管道、风扇、过滤器和其它设备的主要污染源。其污染类型包括松散表面污染和致密表面污染。

核电厂废金属特性

核电厂运行和退役过程中将产生大量的轻微放射性污染物料,包括金属(钢铁、铜、铝和铅等)、建筑物拆卸物(混凝土、砖等)、污染设备和工具等,其中以金属和混凝土居多;这些污染物料数量庞大,且具有放射性,对环境与人类健康的影响大于一般工业废弃物,因此对这些污染物料的管理一直是废物管理的重中之重。

L.A. Nieves等人估算了不同堆型核电厂退役时的废金属产生量,该数据根据核电厂厂房和设备的材料估算得出,对于典型的1000MWe压水堆,退役产生钢铁约18000t,不锈钢约2000t,铝约100t,铜约5000t,铅约20t。不同污染类型的废金属特性如(表1)所示。

三、国外核电厂废金属循环再利用实践

熔炼作为国际上最主要的放射性废金属减容和去污手段,很多国家都积极开展研究和工程实践,以处理核设施运行和退役产生的大量放射性废金属。依靠熔融放射性金属进行去污,是金属再循环的一种常用的方法。采用金属熔炼法去污工艺,把被放射性核素污染的金属(如:碳钢、不锈钢、铜、铝、锌等)放置于电弧炉或感应炉中进行熔炼,通过加入造渣剂和氧化剂等进行反应造渣。同时通过一定的工艺手段把大部分存在于金属中的放射性核素富集到炉渣和滤尘(尾气处理产物)中,净化金属,达到去污的目的。另外,也可通过合理的炉衬配方来吸附部分放射性核素,从而达到放射性金属废物去污和再利用的目的。通过熔炼处理轻污染的金属废物,能够回收许多宝贵金属,减少放射性金属废物的质量和体积,降低废物贮存、运输的费用和场地负担,同时使污染金属废物实现再循环再利用。据统计,熔炼1t废金属大约可以节省1.5t铁矿石、0.5t煤炭,少产生1.3t固体废物,同时减少60%的用水、75%的耗能和86%的排放。

德国

德国辛北尔康普(Siempelkamp)公司于二十世纪八十年代开发了金属熔融去污技术,用于回收核设施运行与退役期间产生的放射性金属废物。该公司位于克雷费尔德的熔炼设施于1989 年运行。熔炼后的金属约有75%用于制造屏蔽体,约25%的熔炼金属用于制造铸铁容器。

自1989年至2015年,约有30000t来自德国核电站的废金属在雷费尔德的熔炼厂熔炼。其中有15000t熔炼后无条件解控再使用,15000t铸成屏蔽容器进入核工业领域再使用。熔炼后的产品约为处理量的95%,放射性废物量平均约为处理量的5%,包括废渣、炉衬和烟尘等。

 

图1 熔炼产品—屏蔽容器

Fig 1 Melting Products-Shielded Container

瑞典

根据瑞典斯杜斯维克核能中心提供资料,自1987年开始运行,瑞典熔炼厂首先运行一个2t感应炉熔炼钢和一个较小的电弧炉用于铝熔炼。后来运行两个3.5t 感应炉,产出量1.5 t/h ,每批6个锭,每个锭600kg。截至2014年,共熔炼碳钢和不锈钢27000t,铝800t,铅400t,年处理能力为5000t,其中有20000t是从欧盟中10个国家进口的废金属。处理的废物包括大件废物如汽轮机、换热器、预加热器等,和用容器集装的小件废物。熔炼后约有95%可以进行无条件解控。熔炼后的二次废物重量比约在1%~3%。

 

图2 熔炼产品—钢锭

Fig 2 Melting Products -Steel Ingot

法国

法国低中放废物处理中心(CENTRACO)是法国电力集团下属的实体营运单位,处理废物的来源主要是在用核设施,服务对象为法国电力集团、法国核燃料公司、法国废物管理局、法国原子能委员会等, 于1999年投入运营。法国低中放废物处理中心处理的最重要目的是减容,而不是降低放射性水平,最终提高中低放废物处置场的效率。

法国低中放废物处理中心有两种废物处理手段,一是金属熔炼,处理量为4500t/a,另一种是可燃废物焚烧,减容系数为10~20,处理量为5000t/a,其中固体废物3500t,液体废物1500t。两个废物处理系统共用一个维修体系。中心也对部分废物进行回收利用。熔炼产生两种产品:钢锭,850kg~1000kg/个,套筒,作为更高水平放射性废物的屏蔽材料。截至2015年,低中放废物处理中心共熔炼碳钢和不锈钢26000t。

监管体系

目前,德国、法国等国家均制定了详细的技术标准或指导文件以指导熔炼循环使用实践。欧盟于1998年发布第89号文件《从核装置拆除中回收金属的辐射防护标准建议》(RP-89),采用同样的豁免剂量准则:

个人全身有效剂量<10μSv/a,约为环境本底照射的0.5%;

集体剂量<1man•Sv/a;

皮肤剂量<50mSv/a。

在核工业体系内再循环和再利用可以避免公众受到额外照射。研究表明这样可以减少受照射的人数和集体剂量。因此,即使物料满足上述标准而可以解控,在经济性允许的情况下进入核工业体系再循环和再利用是比进入公众领域更优化的选择,也是辐射防护ALARA原则的一种体现。

四、我国核工业废金属循环再利用实践

我国根据国际经验,也设置了核工业废金属熔炼回收处理中心——中核铀矿冶放射性污染金属熔炼处理中心。该中心主要回收处理核工业系统生产、科研、退役产生的铀污染废金属,采用电弧炉与中频感应炉相结合的方式熔炼去污,接收表面污染水平在4~48Bq/cm2的碳钢和不锈钢。近10年来,该中心共接受处理核工业二七二厂、二七六厂、七一二矿、七一九矿、七一一矿、八一二厂、二〇二厂、天津三院等系统单位污染钢铁1万余t。经熔炼去污后,铸造产品的表面污染水平降至0.004~0.016Bq/cm2,其金属中放射性比活度<1Bq/g,低于IAEARS-G1.7《排除豁免和解控概念的应用》提出的解控水平值,完全可供矿山及系统内部循环使用。

根据核工业铀矿冶矿山系统内废金属熔炼再利用情况,核电厂产生的大量废金属亦可通过该方式去污后循环使用,可有效避免资源浪费。

五、启示与建议

对于核电厂所产生的废金属,除了少量废金属经过测量可实施解控,另外还有一部分废金属测量放射性活度高于解控水平( 低于中高放射性废物分类限值 )而无法实施解控的废金属,而对这部分废金属进行处置又将造成金属资源浪费,不利于放射性废物最小化的实施。目前国内仅有对低于清洁解控限值的废金属相关处理标准,而对于放射性水平较高的废金属,可以通过熔炼去污后在核工业体系内部再循环的情况,法规标准和相关要求仍然是缺失的,因此无法对现有的废金属建立合理的分类体系,影响分类收集,导致大量废金属暂存在核电厂内,占用废物暂存库容量,带来安全风险。

结合我国废金属产生现状,建议我国建立并完善核电厂废金属循环再利用的相关管理体系:

1.建议我国对核电厂废金属采取循环再利用的技术路线,建立覆盖废金属循环再利用全过程的管理体系,针对不同活度水平的核电厂废金属明确相关处理标准及管理要求,以实现放射性废物最小化的管理要求。

2.开展废金属放射性特性调查,如电厂在对废金属进行拆卸收集时,应对其表面污染水平和表面剂量率开展初步测量,并尽可能详细记录相关产生信息,如位置、时间、体积、重量和辐射水平等。

3.进一步开展核电厂废金属取样测量方法研究,研究确定核电厂废金属取样测量的代表性和准确性的相关要求,研究给出废金属中的难测核素的测量方法。

4.建议对利用和再生处理放射性污染金属的许可企业,在政策上鼓励,在资金、技术上支持,促使企业不断研发去污处理技术和扩大应用范围,使有限的金属资源得到合理的再利用。

文/雷强 冯一斐 蒋婧 祝兆文

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