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兰州大学核燃料循环分离取得突破

2025-12-21 22:16         
近日,兰州大学稀有同位素前沿科学中心陈熙萌、李湛团队,在二维限域调控与核能循环分离体系领域取得了一系列原创性突破。

聚变能是人类通向清洁、高密度、可持续能源的重要途径,其中氕、氘和氚构成的燃料体系具有能量密度高、燃烧清洁的特点,但三者在物理化学性质上极为相似,长期以来高效分离与循环利用成为聚变能实现的核心瓶颈。在复杂、极端环境下实现同位素和离子的精准分离,不仅是核科学与技术领域的核心科学问题,也是实现核能闭式循环和清洁利用的关键环节。

围绕“在二维限域环境中实现能量调控与结构稳健性”这一核心科学问题,团队构建了从氢同位素到放射性离子的统一二维限域调控体系。相关研究成果相继发表于美国物理学会(APS)权威期刊《物理评论X辑—能源》(PRX Energy作为APS旗下PRX系列的高度遴选期刊,自2022年创刊以来聚焦物理与能源科学的深度交叉,致力于刊载具有卓越与持久影响力的重大突破性成果),以及英国皇家化学会旗舰期刊《化学科学》(Chemical Science )并被选为期刊封面。

光控纳米限域:实现氢同位素动态调控的新机制

二维膜分离的核心限制在于通道结构几乎完全静态,层距在运行中难以改变,因此筛分能力被固定在单一孔径—扩散动力学匹配点上,难以突破结构固有限制。兰州大学团队首次实现了二维限域的动力学可编程调控,提出:如果二维通道可以在运行中可逆压缩或扩张,那么 H₂O 与 D₂O 在不同通道状态下的结构与动力学差异将被显著放大,从而实现远高于传统膜的选择性。然而,要在纳米尺度产生几埃量级、同时稳定且可逆的结构调节,长期以来缺乏可行的物理驱动力。液态金属镓的引入实现了这一跨越。镓在室温呈液态,其表面张力对温度极为敏感,宏观行为由 Eötvös 定律刻画:升温降低表面张力并促使液态金属铺展,冷却则相反。传统观点认为,这类界面自由能变化属于宏观尺度物性,难在纳米尺度有效传递,更难诱导结构变形。然而,团队将纳米级镓颗粒嵌入氧化石墨烯(GO)层间,建立了前所未有的跨尺度耦合结构,使“宏观表面张力变化”首次成功转化为“纳米通道力学响应”。光照触发 GO 的光热效应后,镓表面能降低并发生层间铺展,从而驱动 GO 层距从约 8.7 Å 可逆收缩至约 6.8 Å;冷却后结构完全恢复。二维限域因而获得了真正意义上的动态可控能力。

这一机制不仅被层距表征所证实,还首次通过原位可变温 TEM 直接观测到 GO 包覆的镓纳米颗粒在温度变化下发生真实的可逆涨缩:25°C 升至 80°C,颗粒投影面积增加约 10–12%,冷却后完全恢复。影像结果表明镓在 GO 层间处于稳定的过冷液态,确保调控过程始终具备表面张力响应能力;同时也表明液态金属在二维限域中依然保持跨尺度一致的热涨缩行为,为液态金属界面物理提供了新的实验基础,并首次在二维材料体系中构建起可编程、可循环的通道力学调控方式。基于这一动态限域机制,团队系统研究了氢、氘、氚水在亚纳米通道中的迁移规律,发现限域效应会显著放大轻重水在氢键强度、结构重排能垒与扩散动力学上的本征差异:H₂O 因氢键弱、更易形成链式传输,而 D₂O 与 T₂O 的扩散速率因更强氘键而显著下降。该 GO–Ga 复合膜在 60% D₂O 条件下实现 H/D 分离因子 70.53,在常用 10% D₂O 条件下 H₂O 通量超过 D₂O 五倍,并在真实核电站氚水中无需任何化学调节即可达到约 20% 的选择性去除率。该成果突破了传统膜分离中通量与选择性之间难以兼得的限制,为聚变燃料循环提供了低能耗、高效率的新思路。

限域氧桥联策略:

在极端条件下实现放射性离子高精度分离

在发表于Chemical Science的封面论文中,团队进一步将二维限域思想拓展到高放废液中放射性离子的选择性分离问题。研究提出“限域氧桥联”策略,通过在氧化石墨烯层间原位诱导形成金属氧桥(M–O–M)键,构筑出结构高度有序、化学键强化的二维金属有机框架膜。该结构形成了兼具平行与垂直双通道的离子传输网络,在7.5 M硝酸和200 kGy辐照等极端环境下仍保持完整结构和高效性能。通过双通道协同作用,该膜实现了对核废液中线形锕系离子(UO₂²⁺、AmO₂²⁺)与球形镧系离子(Ln³⁺)的高精度分离,分离因子超过500,水通量较传统GO膜提高16.7倍,展现出优异的通量—选择性平衡和辐射稳定性。这项研究首次实现了二维MOF膜在强酸、高辐照条件下的长期稳定运行,为核燃料后处理与高放废液资源化提供了可靠的结构化材料平台。

PRX Energy的工作从能量输入角度揭示了动态可控的同位素输运机制,展示了光热与表面能协同调控的物理本质;Chemical Science则从化学键构筑角度建立了稳定可扩展的二维通道结构,解决了高放废液分离中材料失稳的难题。二者共同构成了“能量驱动—结构稳固—多场协同”的二维分离科学框架,实现了从氢同位素到放射性离子的跨体系统一。这一框架为核能循环提供了基础科学支撑,也为实现聚变与裂变能的清洁协同利用开辟了新路径。

两篇论文的通讯作者均为陈熙萌教授与李湛研究员。PRX Energy论文第一作者为刘天琦与梁文彬博士,Chemical Science论文第一作者为郝亚新博士,中国原子能研究院丁有钱研究员在研究中提供了重要支持,吴王锁教授为该系列工作提供了重要支持。该工作得到甘肃省重点研发计划、甘肃省重点人才项目、国家重点研发计划以及兰州大学“双一流”建设计划及稀有同位素前沿科学中心等项目资助。

产业化进展

在由国务院国资委主导举办的第四届中央企业熠星创新创意大赛中,基于前述核心技术孵化的 “常温水同位素膜分离系统”项目,从全国5067个参赛项目中脱颖而出,成功晋级全国总决赛64强(位列前1.3%),并最终荣获大赛三等奖。熠星大赛是由国务院国资委主办,国家发展改革委、科技部、中国科协等多家单位共同支持的国家级顶级创新赛事,是当前央企系统最高级别的创新大赛,是贯彻落实科技创新决策部署,发展新质生产力的一项重要举措。

在此基础上,研究团队进一步开发出一款小型化低氘水生产设备,实现了低能耗、模块化、可规模化运行的氘水分离系统,可稳定生产氘含量60∼100 ppm的低氘水产品。该设备已完成实验室到工程样机的转化,具备批量化能力,可广泛应用于生命科学、医学与健康等领域,充分展示了科研成果向实际产业落地的良好前景。


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